Die ersten beiden Jahrzehnte bis zum Ersten Weltkrieg ist die Zeit der Opposition der NATURFREUNDE. Wie die Arbeiterinnen- und Arbeiterbewegung insgesamt werden auch die Anliegen und Aktivitäten der NATURFREUNDE von den damals Herrschenden nicht anerkannt, sondern müssen gegen den Willen und die Taten der herrschenden Klassen erkämpft werden.

Der erste Sitz der NATURFREUNDE befindet sich in der Wohnung von Alois Rohrauer in der Stolzenthalergasse, dann in der Hasnerstraße 13 in Ottakring. Ende 1900 wird das erste NATURFREUNDE-Heim in der Löhrgasse 16 eröffnet. 1919 erfolgt der Umzug in die Neubaugasse 15 in Fünfhaus, 1926 in die damalige Karl-Marx-Straße 5. 1930 wird das Haus Diefenbachgasse 36 erworben. Bei der Eröffnung des neuen Sekretariats blickt Karl Renner auf eine eindrucksvolle Geschichte zurück:

"Wir sehen voraus, wie diese zukünftige Gesellschaft nicht mehr diktatorisch beherrscht, nicht mehr bürokratisch regiert wird, sondern in einer reichen Fülle von Sonderorganisationen sich selbst regiert. Und eine solche künftige Gesellschaft - das ist eben die Vollendung der Demokratie, die Verwirklichung des Sozialismus [...] Und jetzt wird uns klar, dass die Naturfreunde, wie alle Sportorganisationen, wie alle anderen kulturellen und geistigen Zweige der Arbeiterbewegung, nicht etwa den Abweg vom Ziel des Sozialismus, sondern die Vorbereitung des echten und rechten Sozialismus sind, des Sozialismus, der alle Seiten des menschlichen Daseins ergreift und in den demokratischen Organisationen gestaltet. So haben die Naturfreunde Recht behalten. Auf ihrem Gebiete sind sie die Pioniere des Sozialismus geworden, in dem sie der Arbeiterklasse die Natur, die Naturwissenschaften erobern und das politische Werk des Proletariats auf ihrem Sondergebiet wirkungsvoll ergänzen. An eine große Vergangenheit der Naturfreunde wird sich eine stolze Zukunft schließen."

Bereits im Juni 1897 wird in Steyr die erste NATURFREUNDE-Gruppe außerhalb Wiens gegründet. 1898 folgen Gruppen in Thurn (Böhmen), Floridsdorf, Neuberg an der Mürz und Rohrbach, später in Linz, Graz, Kapfenberg, Klosterneuburg und Liesing.

Das rege Vereinsleben der ersten Jahre wird vor allem vom Bildungshunger der Mitglieder bestimmt. Das Programm beschränkt sich nicht nur auf Wanderungen, sondern umfasst auch in Ergänzung zum Angebot der Volksbildung regelmäßige wissenschaftliche Vorträge über Klima, Wasser, die Entwicklung der Alpen, über Kartenkunde, die Alpenpoesie bei Friedrich Schiller, über die Vogelfauna im Bergwald und über viele Themen mehr. Die NATURFREUNDE gründen schon 1897 eine naturwissenschaftliche Gruppe und sind die ersten, die mit dem "Projections-Apparat Skioptikon", einer "Laterna Magica", Laternenbilder zeigen, was sie dem besonderen Engagement des Bäckergesellen Anton Kreutzer zu verdanken haben, der sich die Ausrüstung und Bilder mit seinen Ersparnissen angeschafft hat. Die NATURFREUNDE legen auch naturwissenschaftliche Sammlungen an und führen Büchereien, die manchen Naturfreundinnen und Naturfreunden eine "Hochschule" sind, in der sie lernen können, was sie in der Schule versäumt haben.